Research and development on membrane IS process for hydrogen production using solar heat

Myagmarjav, O.; 岩月 仁; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 井岡 郁夫; 久保 真治; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*; 澤田 真一*; et al.

International Journal of Hydrogen Energy, 44(35), p.19141 - 19152, 2019/07

https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2018.03.132

Thermochemical hydrogen production has attracted considerable interest as a clean energy solution to address the challenges of climate change and environmental sustainability. The thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process uses heat from nuclear or solar power and thus is a promising next-generation thermochemical hydrogen production method that is independent of fossil fuels and can provide energy security. This paper presents the current state of research and development of the IS process based on membrane techniques using solar energy at a medium temperature of 600C. Membrane design strategies have the most potential for making the IS process using solar energy highly efficient and economical and are illustrated here in detail. Three aspects of membrane design proposed herein for the IS process have led to a considerable improvement of the total thermal efficiency of the process: membrane reactors, membranes, and reaction catalysts. Experimental studies in the applications of these membrane design techniques to the Bunsen reaction, sulfuric acid decomposition, and hydrogen iodide decomposition are discussed.

Module design of silica membrane reactor for hydrogen production via thermochemical IS process

Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治

International Journal of Hydrogen Energy, 44(21), p.10207 - 10217, 2019/04

https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2019.02.192

The potential of the silica membrane reactors for use in the decomposition of hydrogen iodide (HI) was investigated by simulation with the aim of producing CO-free hydrogen via the thermochemical water-splitting iodine-sulfur process. Simulation model validation was done using the data derived from an experimental membrane reactor. The simulated results showed good agreement with the experimental findings. The important process parameters determining the performance of the membrane reactor used for HI decomposition, namely, reaction temperature, total pressures on both the feed side and the permeate side, and HI feed flow rate were investigated theoretically by means of a simulation. It was found that the conversion of HI decomposition can be improved by up to four times (80%) or greater than the equilibrium conversion (20%) at 400C by employing a membrane reactor equipped with a tubular silica membrane. The features to design the membrane reactor module for HI decomposition of thermochemical iodine-sulfur process were discussed under a wide range of operation conditions by evaluating the relationship between HI conversion and number of membrane tubes.

IS process hydrogen production test for components and system made of industrial structural material, 2; HSO decomposition, HI distillation, and HI decomposition section

野口 弘喜; 竹上 弘彰; 上地 優; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治

Proceedings of 8th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2016) (CD-ROM), p.1029 - 1038, 2016/11

原子力機構では、高温ガス炉の核熱利用技術として熱化学法ISプロセスの研究開発を行っている。工業材料を用いて100L/h規模の連続水素製造試験装置を製作した。初めに、本試験装置の各機器の機能確認を行うため、5つに分割された工程毎に試験を実施した。本報告では、5工程のうち、硫酸分解工程、HI蒸留工程及びHI分解工程の結果を示した。硫酸分解工程では、硫酸分解器による硫酸分解反応試験を行い、酸素製造量は供給硫酸量に比例することを示し、また、SO分解率は約80%であった。以上より、設計通りの性能を有していることを明らかにした。HI蒸留工程では、共沸以上のHIx水溶液を用いた蒸留試験を行い、塔頂から高濃度HI水溶液、塔底から共沸組成のHIx水溶液の生成を確認し、蒸留による分離が設計通りに行われていることを示した。HI分解工程では、HI分解器によるHI分解反応試験を行い、分解率約18%で安定した水素製造が可能であることを示し、設計通りの性能を有していることを示した。シリーズ(I)で示すブンゼン反応工程、HI濃縮工程の結果と合わせて、工程別試験を完了した。その後、これらの結果を基に、連続水素製造試験を実施し、8時間の水素製造に成功した。

高温ガス炉ISプロセス水素製造システムの経済性評価

岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治; 稲垣 嘉之; 國富 一彦; 小川 益郎

JAEA-Review 2014-037, 14 Pages, 2014/09

JAEA-Review-2014-037.pdf:8.84MB

高温ガス炉の熱エネルギーを用いることにより、水から水素を製造する熱化学法ISプロセスは、COを排出することなく、安定かつ大量に水素を生産できうる、将来の最有力水素製造技術の一つとして、水素・燃料電池戦略ロードマップに記載されるなど、大きな期待が寄せられている。今後、実用化に向けた経済性評価が必要だが、将来の商用高温ガス炉ISプロセス水素製造システムの経済性を精度よく評価することは現段階では困難である。そこで、既存の化石資源を用いた大型商用水素製造プラントの経済性評価データを基に、高温ガス炉ISプロセス水素製造システムの経済性を評価した。本評価において、水素製造コストは25.4円/Nmであり、それに占める水素製造装置の構成要素の割合から、エネルギー源である高温ガス炉の建設コストの削減、稼働率の向上、水素製造熱効率の改善が水素製造コストの低下に大きく寄与することがわかった。この水素製造コストは燃料電池自動車(FCV)用水素燃料などに求められる水素製造コストを十分満足できることから、この値を高温ガス炉ISプロセス水素製造システムの水素製造コスト目標値として研究開発をすすめていく。

世界のトップを走るHTTRプロジェクト

塩沢 周策; 小森 芳廣; 小川 益郎

日本原子力学会誌, 47(5), p.342 - 349, 2005/05

http://ci.nii.ac.jp/naid/10014336574

原研では、高温の熱利用による原子力エネルギーの利用拡大を目的として、高温工学試験研究炉を建設し、高効率発電,水素製造等の熱利用を目指した高温ガス炉システムに関する研究開発を進めている。本記事では、HTTRプロジェクトの研究開発を中心に、その経緯,これまでの主要な成果,現状,国際的な動向及び高温ガス炉水素製造システムに関する将来計画等を紹介する。なお、本解説記事は、文部科学省の革新的原子力システム技術開発公募事業「高温ガス炉固有の安全性の定量的実証」に関する技術開発の一環として実施された成果、並びに、文部科学省から原研が受託して実施している電源特会「核熱利用システム技術開発」により得られた成果の一部である。

水素製造ISプロセスの熱効率の熱力学的評価

野村 幹弘; 笠原 清司; 小貫 薫

JAERI-Research 2002-039, 24 Pages, 2003/01

JAERI-Research-2002-039.pdf:1.01MB

水素製造ISプロセスの熱効率を熱力学的視点で評価した。ISプロセスに限らず、熱を用いて水素を製造するプロセスの熱効率の上限はカルノー効率で得られる仕事量で制限されることを示した。高温熱源温度を1123K,熱源への返却温度733Kとすると、熱効率の上限は81.3%である。さらに、ISプロセスの最大熱効率を各反応,分離操作のG-T線図を書くことにより評価した。分離仕事を考慮しない場合のISプロセスの最大熱効率は78.2%となる。実際は、硫酸の濃縮操作及びHI水溶液の濃縮操作は温度によらずギブスエネルギーが常に正なので、仕事を投入する必要がある。分離操作は熱効率に大きな影響を与え、分離操作の有無により熱効率が53.5%から76.6%と23.1%変化した。また、正確な評価には精度ある熱力学データーが重要であり、今回の評価でブンゼン反応におけるヨウ素の添加の影響を調べる必要があることがわかった。

Present status of development study on HTGR heat application systems at JAERI

東 俊一; 中島 隼人; 久保 真治; 小貫 薫; 稲垣 嘉之; 清水 三郎; 秋野 詔夫

Proceedings of the Seminar on HTGR Application and Development, p.164 - 175, 2001/03

日本原子力研究所では高温ガス炉(HTGR)から得られる核熱の利用に関し、化学プロセスと組み合わせて水素を製造するシステムを研究開発中である。HTGRと組み合わせる化学プロセスとして、スチームリフォーミング(SR)プロセスと熱化学法ISプロセスとが選ばれて研究が進められており、その現状を紹介する。SRプロセスは商業化された技術であり、HTGRへの組み込みの早期実現に向けて炉外試験を行う段階まで到達している。ISプロセスはプロセスが特異なため、商業化への問題点の克服中である。ISプロセスは実現への困難さは伴うが、原料に水しか使用せず、副生成物も酸素のみであるため、将来的に期待大である。ISプロセスの内容・現在までの研究成果・将来計画を述べる。

High-Temperature Gas-cooled Reactors (HTGRs) and their potential for non-electric application

斎藤 伸三

Proc. of IEA Int. Conf. on Technology Responses to Global Environmental Challenges,Vol. l, p.393 - 396, 1991/00

原子力はその熱発生過程で炭酸ガスを放出しないので、電力、非電力分野でのシェアを高める必要がある。後者については高温ガス炉が最善である。高温ガス炉は、1000C近い熱を出し、かつ、非常に安全性が高いことから大変高い関心を持たれている。高温ガス炉からの高温の熱は、重質油の回収、石油精製、石油化学、石炭化学、製鉄、水素製造、アルミニウム製造等広く産業界にプロセス用熱として用いることが出来る。さらに、高温から低温までカスケード的に用いると熱利用率は80%にも達する。これらの産業に高温ガス炉を用いることにより炭酸ガス放出を格段に減らすことができる。

閉サイクル水素製造法の研究,5; 1980年度

佐藤 章一; 池添 康正; 諏訪 武; 清水 三郎; 中島 隼人; 小貫 薫

JAERI-M 9724, 128 Pages, 1981/10

JAERI-M-9724.pdf:3.66MB

核エネルギーによる閉サイクル水素製造プロセスに関して、昭和55年度に行った研究について報告した。熱化学法の研究では、ニッケル・沃素・硫黄を用いるプロセス(NISプロセス)について、沃化ニッケルと硫酸ニッケルの含水塩と無水塩の分解平衡圧の測定、沃化ニッケル無水塩の熱分解速度の測定、三酸化硫黄の触媒による分解など、プロセスに含まれる主要ステップの平衡、速度の測定を行った。メタノールを用いた新プロセスについて、予備的に検討した。放射線化学法の研究では、炭酸ガス分解反応における逆反応機構の研究、特にイオン反応に対する水と一酸化炭素を含むイオン種の影響について研究した。使用済核燃料の線源利用の文献調査結果についても述べた。

Thermochemical and Radiation Chemical Hydrogen Production

佐藤 章一; 池添 康正; 清水 三郎; 中島 隼人

JAERI-M 8490, 17 Pages, 1979/10

JAERI-M-8490.pdf:0.55MB

核エネルギーによる閉サイクル水素製造法探索を行い、熱化学的および放射線化学的プロセスとして適当と思われる反応を研究した。熱化学プロセスの研究では、ニッケル・沃素・硫黄を用いるプロセス(NISプロセス)を研究した。また炭酸ガスを用いるプロセスとして、沃化鉄を用いる実行可能なプロセスを見出した。放射線化学プロセスの研究では、添加物を用いた炭酸ガスの放射線分解について、生成物である一酸化炭素の収率を下げる再酸化反応(逆反応)の機構を中心に実験を行った。